Abstract:
Here we systematically investigate the CO2 and H2 activation and dissociation on small CunZn{0/+} (n=3-6) clusters using Density Functional Theory. We show that Cu6Zn is a superatom, displaying an increased HOMO-LUMO gap and is inert towards CO2 or H2 activation or dissociation. While other neutral clusters weakly activate CO2, the cationic clusters preferentially bind the CO2 in monodentate nonactivated way. Notably, Cu4Zn allows for the dissociation of activated CO2, whereas larger clusters destabilize all activated CO2 binding modes. Conversely, H2 dissociation is favored on all clusters examined, except for Cu6Zn. Cu3Zn+ and Cu4Zn, favor the formation of formate through the H2 dissociation pathway rather than CO2 dissociation. These findings suggest the potential of these clusters as synthetic targets and underscore their significance in the realm of CO2 hydrogenation.
Resumen:
En este estudio, llevamos a cabo una investigación sistemática sobre la activación y disociación del CO2 y H2 en pequeños clusters de CunZn{0/+} (n=3-6) utilizando la Teoría del Funcional de la Densidad. Demostramos que Cu6Zn es un superátomo, exhibiendo un aumento en la brecha HOMO-LUMO y es inerte ante la activación y disociación tanto del CO2 como del H2. Mientras que otros clusters neutros activan débilmente el CO2, los clusters catiónicos tienden a enlazar preferentemente el CO2 de manera monodentada no activada. Notablemente, Cu4Zn permite la disociación del CO2 activado, mientras que clusters más grandes desestabilizan todos los modos de enlace activados del CO2. Por otro lado, la disociación del H2 es favorecida en todos los clusters examinados, excepto para Cu6Zn. Cu3Zn+ y Cu4Zn favorecen la formación del ion formato a través de la ruta de disociación del H2 en lugar de la disociación del CO2. Estos hallazgos sugieren el potencial de estos clusters como objetivos sintéticos y subrayan su importancia en el ámbito de la hidrogenación del CO2.
Citación recomendada (normas APA)
Bárbara; Nyulászi Zamora Yusti, "CO2 and H2 Activation on Zinc-Doped Copper Clusters = Activación de CO2 e Hidrógeno en Clusters de Cobre Dopados con Zinc", Colombia:ChemPhysChem, 2023. Consultado en línea en la Biblioteca Digital de Bogotá (https://www.bibliotecadigitaldebogota.gov.co/resources/3712001/), el día 2025-05-02.
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